Please use this identifier to cite or link to this item:
https://ptsldigital.ukm.my/jspui/handle/123456789/499514| Title: | Pembangunan Mangkin Heterogen Berasaskan Logam Rutenium Dan Osmium Untuk Tindak Balas Hidrogenolisis Gliserol |
| Authors: | Noraini Hamzah (P48055) |
| Supervisor: | Mohd Ambar Bin Yarmo, Prof. Dr. |
| Keywords: | Pembangunan Mangkin Heterogen Mangkin Heterogen Tindak Balas Hidrogenolisis Gliserol Heterogeneous catalysis |
| Issue Date: | 29-May-2013 |
| Description: | Tindak balas hidrogenolisis gliserol membentuk sebatian yang lebih bernilai tinggi seperti 1,2-propanadiol (1,2-PDO) menjadi semakin penting dalam menyokong industri oleokimia. Dalam kajian ini, mangkin heterogen yang berasaskan logam peralihan Ru dan Os telah dipilih kerana mempunyai keaktifan tinggi manakala bentonit adalah bahan penyokong yang berpotensi berdasarkan kestabilannya yang tinggi serta sistem liangnya yang unik. Kesemua mangkin yang dikaji disediakan menggunakan teknik impregnasi yang diikuti dengan kaedah pengacauan menggunakan sonikator. Sifat keaktifan dan kepemilihan mangkin dalam tindak balas hidrogenolisis gliserol bagi menghasilkan 1,2-PDO sebagai produk utama telah dikaji. Aktiviti mangkin dikaji menggunakan reaktor Parr yang dioperasi pada suhu 150C, tekanan awal hidrogen 20-30 bar dengan halaju pengacauan ditetapkan pada 300 rpm selama 7 jam. Terdapat tiga kajian saringan yang dilakukan iaitu kesan pelbagai penyokong (bentonit, TiO2, SiO2 dan Al2O3), mangkin logam (Ru,Os, Au dan Pd) dan prekusor mangkin Ru (RuCl3, Ru(acac)3 dan Ru3(CO)12). Turutan aktiviti mangkin terhadap kesan pelbagai penyokong adalah: Ru/bentonit (62.5%) > Ru/TiO2 (38.8%) Ru/Al2O3 (38.9%) > Ru/SiO2 (15.6%). Keaktifan yang tinggi bagi mangkin Ru/bentonit disebabkan sifat keasidan penyokong bentonit yang dibuktikan daripada analisis TPD-NH3 di mana keasidan bentonit yang didapati adalah 462.2 mmol NH3/g. Manakala turutan aktiviti mangkin logam di atas penyokong bentonit adalah : Ru/bentonit (61.2%) > Os/bentonit (54.1%) > Pd/bentonit (29.0%) > Au/bentonit (27.8%). Mangkin Ru/bentonit dan Os/bentonit memberikan peratus kepemilihan terhadap 1,2-PDO yang tertinggi iaitu masing-masing 80.4% dan 87.9%. Analisis TPD-NH3, BET, jerapan kimia CO dan TEM menunjukkan bahawa keasidan yang tinggi (Os/bentonit: 117 mmol NH3/g; Ru/bentonit: 340 mmol NH3/g), penyerakan yang baik (Ru/bentonit: 21.4%; Os/bentonit: 32.6%) dan saiz partikel logam yang kecil (2.5-3.0 nm) merupakan sifat-sifat mangkin logam Ru dan Os yang menyumbang kepada sifat pemangkinan yang baik. Seterusnya, aktiviti mangkin terhadap penggunaan prekusor adalah: RuCl3/bentonit (62.8%) > Ru3(CO)12/bentonit (55.0%) > Ru(acac)3/bentonit (41.8%). Sifat pemangkinan yang baik ditunjukkan oleh mangkin RuCl3/bentonit daripada prekusor RuCl3 adalah disebabkan mangkin ini mempunyai tapak asid kuat (TPD-NH3), sifat penurunan logam Ru yang lebih mudah (TPR) dan stabil terhadap haba (TGA-DTG). Selepas kajian saringan, dua sistem mangkin baru telah dibangunkan iaitu mangkin 4wt.% Os/bentonit dan 3wt.% Ru/bentonit-TiO2 berdasarkan sifat pemangkinan yang terbaik dalam tindak balas hidrogenolisis gliserol. Analisis permukaan menggunakan teknik XPS terhadap mangkin Ru/bentonit-TiO2 dan Os/bentonit mendapati spesies Ru (BE = 280.0 eV) dan Os (BE = 51.0 eV) merupakan tapak aktif mangkin tersebut. Analisis TPD-NH3 menunjukkan mangkin ini mempunyai jenis tapak asid kuat antara faktor yang menyumbang sifat pemangkinan yang baik. Pengoptimumam terhadap sistem mangkin Os/bentonit dan Ru/bentonit-TiO2 mendapati kesan kepekatan gliserol, suhu, masa dan muatan logam merupakan faktor yang sangat menpengaruhi aktiviti mangkin. Kajian ini juga mendapati bahawa mangkin Ru/bentonit-TiO2 boleh dijana semula sehingga empat kali tetapi masih mengekalkan peratus hasil terhadap 1,2-PDO sebanyak 50%. Namun begitu, peratus hasil 1,2-PDO berkurangan sebanyak 10% bagi mangkin Os/bentonit akibat kesan penyahaktifannya. Dapatan kajian menunjukkan bahawa mangkin Os/bentonit dan Ru/bentonit sebagai sistem mangkin baru yang berpotensi untuk digunakan bagi tindak balas hidrogenolisis gliserol.,PhD |
| Pages: | 332 |
| Call Number: | QD505 .N657 2013 |
| Publisher: | UKM, Bangi |
| Appears in Collections: | Faculty of Science and Technology / Fakulti Sains dan Teknologi |
Files in This Item:
| File | Description | Size | Format | |
|---|---|---|---|---|
| ukmvital_75194+Source01+Source010.PDF Restricted Access | 8.09 MB | Adobe PDF |  View/Open |
Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.