Penukaran karbon monoksida kepada karbon pepejal menggunakan siri mangkin nikel

Abstract

Karbon monoksida (CO) yang terhasil daripada penguraian karbon dioksida (CO2) boleh digunakan sebagai bahan perantara penting dalam tindak balas kimia khususnya dalam menghasilkan produk yang mempunyai nilai komersial diperingkat global seperti bahan api dan bahan kimia utama kerana sifatnya yang sangat reaktif. Tindak balas ini juga merupakan langkah alternatif yang berpotensi untuk mengurangkan pembebasan karbon dioksida (CO2) di atmosfera memandangkan penggunaan CO2 sebagai bahan asas adalah terhad kerana sifatnya yang mempunyai ikatan kimia yang sangat stabil dan sukar diuraikan. Penghasilan C yang mempunyai aplikasi yang luas dalam dunia penyelidikan menjadi fokus utama dalam kajian ini secara penurunan CO kepada C melalui tindak balas Boudouard berbalik: 2CO (g) → CO2 (g) + C (p), ∆Hr=-175.9 kJ mol-1) dengan kehadiran siri bahan mangkin yang spesifik. Mangkin berasaskan nikel (Ni) merupakan antara bahan mangkin yang berpotensi dan mempunyai sifat kelarutan karbon yang tinggi dalam pembentukan spesies C. Tiga siri mangkin berasaskan nikel (Ni) iaitu logam oksida-Ni, dwilogam-Ni dan Ni-berpenyokong telah dikaji untuk mengenalpasti aktiviti pemangkinan yang terbaik dalam penghasilan spesies C. Sifat fiziokimia siri mangkin dicirikan menggunakan teknik lazim seperti XRD, BET, TPD-CO2, dan XPS. Penghasilan karbon dimulakan dengan menggunakan siri mangkin terturun dalam mikro reaktor Autochem II Plus mod “Temperature Program Reaction”, (TPX), dengan kehadiran sumber gas 40% CO/N2, v/v, mendapati keadaan optimum dicapai pada suhu tindak balas: 500 ºC, masa tindak balas: 60 minit, dan kadar aliran gas CO:20 mL min-1. Keputusan hasil karbon menggunakan siri mangkin berasaskan NiO adalah mengikut urutan seperti berikut: NiO < 25%Ni/SiO2 < 25%Cr-Ni/Al2O3 < 5%Cr-Ni < 25%Cr-Ni. Penggunaan mangkin 25%Cr-Ni menunjukkan berat hasil C yang tertinggi sebanyak 208% bt. (penukaran CO kepada C=81%). Hasil analisis mangkin terbaik mendapati terdapat pembentukan spinel kompleks NiCr2O4 yang bertindak sebagai tapak aktif yang dapat mengekalkan aktiviti pemangkinan dan saiz kristal spesies Ni semasa pertumbuhan karbon secara berterusan tanpa beraglomerasi. Luas permukaan yang tinggi (93.4 cm2 g-1) juga telah membantu meningkatkan bilangan tapak aktif yang tersedia untuk pertumbuhan karbon. Kajian pada skala makmal (1000 mg) menggunakan reaktor aliran tetap (FBR) berjaya menghasilkan pemendakan karbon sebanyak 224% bt. dengan penukaran CO sebanyak 78%. Analisis menggunakan teknik pengimejan menggunakan Mikroskop Elektron Imbasan (FESEM), Mikroskopi Elektron Penghantaran (TEM) dan spektroskopi Raman mendapati sampel karbon terdiri daripada karbon berfilamen nano tiub berbilang dinding (MWCNT) dengan proses pembentukan karbon jenis “tip-growth”. Dapatan analisis unsur menggunakan teknik CHNSO mendapati karbon terhasil sebanyak 72.3% (skala mikro) dan 70.5% (skala reaktor makmal) menunjukkan tindak balas penghasilan C yang stabil. Sistem mangkin yang dibangunkan ini menunjukkan, penggunaan bahan penggalak Cr dapat meningkatkan prestasi mangkin nikel dengan mewujudkan fenomena kesan sinergik aloi (Cr-Ni) dan akses tapak aktif yang tinggi bagi penukaran CO kepada karbon pepejal secara berkesan. Mangkin ini dapat menghasilkan produk CNT pada suhu yang lebih rendah dan hasil peratusan yang lebih tinggi berbanding dengan kajian penyelidik terdahulu.