1. UKM Learning and Research Repository
2. Master Thesis / Tesis Master
3. Faculty of Science and Technology / Fakulti Sains dan Teknologi

Title:	Tindak balas pengoksidaan selektif gliserol kepada asid tartronik menggunakan mangkin Au, Pd dan Au-Pd berpenyokongkan TiO2
Authors:	Ainol Hayah Ahmad Nadzri (P48062)
Supervisor:	Mohd Ambar bin Yarmo, Prof. Dr.
Keywords:	Dissertations, Academic -- Malaysia Gliserol Oxidation-Reduction Reaction
Issue Date:	24-Nov-2011
Description:	Tindak balas pengoksidaan gliserol membentuk pelbagai sebatian terbitan beroksigen rantai pendek merupakan tindak balas penting bagi menyokong industri biodiesel. Dalam kajian ini, mangkin Au/TiO2, Pd/TiO2 dan Au-Pd/TiO2 dengan pelbagai nisbah Au/Pd telah disediakan menggunakan teknik pemendapan-pemendakan dengan penguraian urea. Sifat keaktifan dan keselektifan bagi mangkin yang disediakan dikaji dalam tindak balas pengoksidaan fasa cecair gliserol dengan tujuan untuk menghasilkan asid tartronik sebagai hasil utama. Aktiviti pemangkinan mangkin berdasarkan nilai TOF (j-1) pada 50oC adalah seperti berikut: Au7Pd3/TiO2 > Au5Pd5/TiO2 > Au/TiO2 > Au9Pd1/TiO2 > Au8Pd2/TiO2 > Au1Pd9/TiO2 > Au2.5Pd7.5/TiO2 > Au6Pd4/TiO2 > Pd/TiO2. Keselektifan tindak balas terhadap asid tartronik pada 50oC selepas 8 jam tindak balas adalah berkurang mengikut turutan seperti berikut: Au9Pd1/TiO2 > Au6Pd4/TiO2 > Au5Pd5/TiO2 > Au/TiO2 > Au7Pd3/TiO2 > Au8Pd2/TiO2 > Au1Pd9/TiO2 > Au2.5Pd7.5/TiO2 > Pd/TiO2. Analisis XRD mengesahkan pembentukan fasa logam Au dan aloi Au-Pd yang kaya dengan sifat Au terbentuk di antara satah hkl [111] dan [200] bagi puncak Au dan Pd di dalam mangkin dwilogam Au-Pd dengan kandungan Au yang melebihi 50 wt. %. Analisis XPS mengesahkan pembentukan spesies Au0, Au3+, Pd0dan PdO bersama fasa aloi Au-Pd di dalam mangkin dwilogam Au-Pd. Ini menunjukkan bahawa sifat keaktifan mangkin adalah bergantung kepada pembentukan campuran spesies aktif iaitu Au0,Au3+, Pd0 dan PdO serta kehadiran kesan 'sinergetik' di dalam fasa aloi Au-Pd. Luas permukaan spesifik yang rendah bagi mangkin berpenyokong TiO2 yang diperolehi daripada analisis BET menunjukkan bahawa sifat keaktifan mangkin adalah kurang dipengaruhi oleh kesan luas permukaan mangkin. Analisis TEM dan FESEM menunjukkan zarah logam Au-Pd yang berbentuk hemisfera dengan julat saiz 8-42 nm terserak dengan sekata ke atas permukaan penyokong TiO2. Ini meningkatkan prestasi pemangkinan mangkin Au-Pd/TiO2 dalam tindak balas pengoksidaan gliserol. Sifat kehabluran TiO2 sebagai penyokong mangkin juga menyumbang kepada keaktifan dan keselektifan kepada asid tartronik yang lebih baik berbanding penyokong amorfus. Keadaan tindak balas yang optimum kepada asid tartronik (55% kepilihan pada 99% penukaran) boleh dicapai dengan menggunakan mangkin Au9Pd1/TiO2 pada suhu 50°C, nisbah NaOH/gliserol = 4 mol/mol, nisbah gliserol/mangkin = 200 mol/mol (200 mg mangkin), 0.6 M gliserol dan masa tindak balas selama 8 jam. Kebolehan dijana semula mangkin ini adalah baik sehingga selepas empat kali digunakan semula. Walau bagaimanapun, keselektifan kepada asid tartronik semakin berkurang sehingga10-40% setiap kali digunakan,Sarjana,Tindak balas pengoksidaan gliserol membentuk pelbagai sebatian terbitan beroksigen rantai pendek merupakan tindak balas penting bagi menyokong industri biodiesel. Dalam kajian ini, mangkin Au/TiO2, Pd/TiO2 dan Au-Pd/TiO2 dengan pelbagai nisbah Au/Pd telah disediakan menggunakan teknik pemendapan-pemendakan dengan penguraian urea. Sifat keaktifan dan keselektifan bagi mangkin yang disediakan dikaji dalam tindak balas pengoksidaan fasa cecair gliserol dengan tujuan untuk menghasilkan asid tartronik sebagai hasil utama. Aktiviti pemangkinan mangkin berdasarkan nilai TOF (j -1 ) pada 50 o C adalah seperti berikut: Au7Pd3/TiO2 > Au5Pd5/TiO2 > Au/TiO2 > Au9Pd1/TiO2 > Au8Pd2/TiO2 > Au1Pd9/TiO2 > Au2.5Pd7.5/TiO2 > Au6Pd4/TiO2 > Pd/TiO2. Keselektifan tindak balas terhadap asid tartronik pada 50 o C selepas 8 jam tindak balas adalah berkurang mengikut turutan seperti berikut: Au9Pd1/TiO2 > Au6Pd4/TiO2 > Au5Pd5/TiO2 > Au/TiO2 > Au7Pd3/TiO2 > Au8Pd2/TiO2 > Au1Pd9/TiO2 > Au2.5Pd7.5/TiO2 > Pd/TiO2. Analisis XRD mengesahkan pembentukan fasa logam Au dan aloi Au-Pd yang kaya dengan sifat Au terbentuk di antara satah hkl [111] dan [200] bagi puncak Au dan Pd di dalam mangkin dwilogam Au-Pd dengan kandungan Au yang melebihi 50 wt. %. Analisis XPS mengesahkan pembentukan spesies Au 0 , Au 3+ , Pd 0 dan PdO bersama fasa aloi Au-Pd di dalam mangkin dwilogam Au-Pd. Ini menunjukkan bahawa sifat keaktifan mangkin adalah bergantung kepada pembentukan campuran spesies aktif iaitu Au 0 , Au 3+ , Pd 0 dan PdO serta kehadiran kesan 'sinergetik' di dalam fasa aloi Au-Pd. Luas permukaan spesifik yang rendah bagi mangkin berpenyokong TiO2 yang diperolehi daripada analisis BET menunjukkan bahawa sifat keaktifan mangkin adalah kurang dipengaruhi oleh kesan luas permukaan mangkin. Analisis TEM dan FESEM menunjukkan zarah logam Au-Pd yang berbentuk hemisfera dengan julat saiz 8-42 nm terserak dengan sekata ke atas permukaan penyokong TiO2. Ini meningkatkan prestasi pemangkinan mangkin Au-Pd/TiO2 dalam tindak balas pengoksidaan gliserol. Sifat kehabluran TiO2 sebagai penyokong mangkin juga menyumbang kepada keaktifan dan keselektifan kepada asid tartronik yang lebih baik berbanding penyokong amorfus. Keadaan tindak balas yang optimum kepada asid tartronik (55% kepilihan pada 99% penukaran) boleh dicapai dengan menggunakan mangkin Au9Pd1/TiO2 pada suhu 50°C, nisbah NaOH/gliserol = 4 mol/mol, nisbah gliserol/mangkin = 200 mol/mol (200 mg mangkin), 0.6 M gliserol dan masa tindak balas selama 8 jam. Kebolehan dijana semula mangkin ini adalah baik sehingga selepas empat kali digunakan semula. Walau bagaimanapun, keselektifan kepada asid tartronik semakin berkurang sehingga10-40% setiap kali digunakan
Pages:	151
Call Number:	TP973 .A445 2011 3
Publisher:	UKM, Bangi
Appears in Collections:	Faculty of Science and Technology / Fakulti Sains dan Teknologi

Items in DSpace are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.